Simonyan werkte zijn jeugdopleiding af bij DYuSSh Smena-Zenit, de jeugdacademie van FK Zenit Sint-Petersburg, om in 2012 door te stromen naar het belofte-elftal van FK Zenit. Hij kreeg geen plaats in de A-selectie en vertrok daarom aan het begin van het seizoen 2015/16 naar FC Zürich.
Op 14 oktober 2014 maakte Simonyan zijn debuut in het Armeens voetbalelftal in een wedstrijd tegen Frankrijk. De wedstrijd eindigde in een 0–3 verlies.