Grimaldo speelde tot 2008 in de jeugdteams van [[Valencia CF]]. In 2008 kwam hij bij de [[cantera#FC Barcelona|jeugdopleiding]] van [[FC Barcelona]] op aanraden van [[FC Barcelona]] scout Collin de Boer, waar hij als linksback voor de ''Infantil A'' ging spelen. Vanaf 2010 speelde Grimaldo in de ''Juvenil''-elftallen. Op 4 september 2011 werd hij de jongste debutant ooit namens [[FC Barcelona B|tweede elftal]] in de [[Segunda División A]] toen Grimaldo tegen [[FC Cartagena]] in de basis startte. Met een leeftijd van 15 jaar en 349 dagen verdreef hij de [[Nigeria]]anse aanvaller [[Haruna Babangida]] als recordhouder. In juli 2012 kwam Grimaldo officieel bij het tweede elftal. Door een zware knieblessure miste hij een groot deel van het seizoen 2012/2013. Voorafgaand aan het seizoen 2015/2016 werd Grimaldo benoemd tot aanvoerder.
