Rasmussen maakte eerst furore bij het [[mountainbiken]] waarbij hij wereldkampioen werd in [[1999]]. Vanaf [[2000]] isging hij wegwedstrijden gaan rijden waarin hij uitblinktuitblonk in bergritten. Van 2002 tot aan de zomer van [[2007]] reed hij voor de Nederlandse [[Rabobank (wielerploeg)|Rabobank-ploeg]]. In de eerste jaren voor de Nederlandse ploeg won Rasmussen onder andere het bergklassement in de [[Critérium du Dauphiné Libéré|Dauphiné Liberé]] en de [[Ronde van Catalonië]]. In 2003 won hij een bergetappe in de [[Ronde van Spanje]] waarin hij tevens zevende in het eindklassement werd. In 2004 werd hij veertiende in het eindklassement van de [[Ronde van Frankrijk 2004|Ronde van Frankrijk]] en derde in het [[bergklassement Tour de France|bergklassement]].
Hij staatstond er vooral om bekend als een wielrenner die alles zo licht mogelijk wil hebben om zo goed mogelijk de bergen op te komen. Hij doet daarom ookvolgde aandaarvoor een speciaal dieet, waarbij hij bijna alleen maar groente en fruit eet. Hij woog tijdens de Tour van 2007 ongeveer 60 kg. Ook heeft hij altijd een kaal hoofd, dit omdat het haar ook weer extra gewicht is. Ook wil hij op zijn fiets de lichtst mogelijke onderdelen. Helemaal rijklaar zit het gewicht van Rasmussen inclusief fiets onder de 67 kg.
Op [[25 juli]] [[2007]] werd Rasmussen tijdens zijn meest succesvolle, maar ook meest controversiële Tour ooit, door de Rabobank ploeg uit de [[Ronde van Frankrijk 2007|Ronde van Frankrijk]] gehaald en op staande voet ontslagen, omdat hij tegen zijn ploeg had gelogen over de locatie van zijn training<ref>[http://web.archive.org/web/20070927233633/http://www.spitsnet.nl/nieuws.php/3/4810/online/rasmussen_zat_in_italie.html ''Rasmussen zat in Italië''], Sp!ts, 25 juli 2007.</ref>. De Deen had op dat moment, vier dagen voor het einde van de Tour, de gele trui en een voorsprong van ruim drie minuten op de nummer twee, [[Alberto Contador]].
