Brozović komt uit de jeugdacademie van NK Hrvatski Dragovoljac Zagreb en debuteerde in 2010 in het eerste elftal van de club. Na 30 competitiewedstrijden werd hij naar NK Lokomotiva Zagreb getransfereerd. Daar maakte hij vijf doelpunten in 33 wedstrijden, waarna hij de club na één seizoen verliet voor GNK Dinamo Zagreb. In augustus 2012 tekende Brozović een zevenjarig contract bij de hoofdstedelingen. In zijn eerste seizoen maakte hij er drie doelpunten in achttien optredens.
Zagreb verhuurde Brozović in januari 2015 voor twee jaar aan FC Internazionale Milano, dat daarbij een optie tot koop bedong.[1] De Kroatische middenvelder debuteerde tegen US Sassuolo in de 21e speelronde van de Italiaanse competitie. Inter verloor de competitiewedstrijd met 3-1. Brozović werd 20 minuten voor het eindsignaal gewisseld voor Nemanja Vidić, die naar de kant moest.[2] Op 8 februari 2015 werd er met 3-0 gewonnen van US Palermo. Brozović was basisspeler in deze wedstrijd.
Brozović kwam uit voor diverse Kroatische nationale jeugdselecties. Hij was enkele jaren actief voor Kroatië -21, waarvoor hij zes doelpunten maakte in negen duels. Brozović werd in mei 2014 door bondscoach Niko Kovač opgenomen in de Kroatische selectie voor het wereldkampioenschap voetbal in Brazilië.[3] Enkele dagen later debuteerde Brozović voor Kroatië, in een oefeninterland tegen Australië (1–0 winst). Hij speelde de volledige wedstrijd.[4] Als invaller verving hij Mateo Kovačić in de openingswedstrijd van het toernooi tegen Brazilië (3–1 verlies).[5]
Op 13 oktober 2014 maakte Brozović zijn eerste goal voor de Vatreni, tijdens in een 6-0 overwinning op Azerbeidzjan.[6] Mede door het doelpunt van Brozović werd Kroatië het meest efficiënte voetbalelftal na drie EK-kwalificatie wedstrijden ooit. De Kroaten pakten meteen negen punten en kwamen na drie duels uit op een doelsaldo van 9-0, waarmee ze elftallen als Engeland (8-0) en IJsland (8-0) achter zich lieten.[7] Hij werd in mei 2015 opgeroepen door de Kroatische bondscoach voor een vriendschappelijke wedstrijd tegen Gibraltar en een EK-kwalificatiewedstrijd tegen Italië op 7 juni en 12 juni 2015.[8] Brozović speelde 65 minuten tegen Gibraltar in het stadion Anđelko Herjavec in Varaždin, voordat hij werd gewisseld voor Mato Jajalo. In het Poljudstadion tegen de Azzurri speelde hij de volle negentig minuten. In september 2015 speelde Brozović negentien minuten tegen Azerbeidzjan en de hele wedstrijd tegen de Noren. In zijn dertiende interland op 13 oktober kreeg de Kroaat dertien minuten speeltijd. Na een 0-1 winst op Malta plaatste Kroatië zich direct voor het Europees kampioenschap in 2016. Tijdens een oefeninterland tegen Rusland op 17 november kreeg Brozović opnieuw een plek in het elftal. Tegen de Russen trof hij eenmaal het doel. Brozović maakte ook deel uit van de selectie van Kroatië voor het Europees kampioenschap in Frankrijk.[9] Kroatië werd op 26 juni in de achtste finale tegen Portugal uitgeschakeld na een doelpunt van Ricardo Quaresma in de verlenging. Marcelo Brozovic maakte ook deel uit van het Runner-up elftal van Kroatië op het WK 2018 in Rusland. Nadat Kroatië van achtereenvolgens Nigeria (2-0), Argentinië (0-3) en IJsland (1-2) wist te winnen, won het ook in de achtste finales van Denemarken (1-1, 3-2 na penalties). Ook in de kwartfinale moesten er penalty's aan te pas komen. Uiteindelijk wist Kroatië opnieuw aan het langste eind te trekken. Na een 2-2 gelijkspel, na verlenging, werd er met 4-3 na strafschoppen gewonnen van gastland Rusland. In de halve finales wisten de Kroaten het weer niet te redden binnen de officiële 90 minuten. Na verlenging werd ook Engeland over de knie gelegd (2-1). In de finale was Frankrijk echter te sterk (4-2). Brozovic speelde 6 wedstrijden, waaronder de halve- en de finale. Ook in 2021 maakte Brozovic deel uit van de selectie voor het EK 2020 (2021). Hij maakte uiteindelijk minuten in alle 4 de wedstrijden, tot aan de uitschakeling tegen Spanje (3-5) in de achtste finales.