Slot maakte een goede indruk als trainer, waardoor [[AZ (voetbalclub)|AZ]] hem besloot aan te trekken als de nieuwe assistent van [[John van den Brom]].<ref>[https://cambuur.nl/nieuws/arne-slot-vanaf-volgend-seizoen-assistent-az/ Arne Slot vanaf volgend seizoen assistent bij AZ] SC Cambuur (Persbericht), 28 maart 2017. [https://web.archive.org/web/20210514195106/https://cambuur.nl/nieuws/arne-slot-vanaf-volgend-seizoen-assistent-az/ Gearchiveerd] op 14 mei 2021.</ref> Zo bouwde Slot mee aan een elftal dat aantrekkelijk en herkenbaar voetbal speelde en een bedreiging voor de traditionele topclubs [[AFC Ajax|Ajax]], [[Feyenoord]] en [[PSV (voetbalclub)|PSV]] wilde vormen. Het team reikte in Slots eerste seizoen tot in de finale van de [[KNVB beker 2017/18 (mannen)|KNVB Beker]], die verloren werd van Feyenoord (3-0) en eindigde in de eredivisie op een derde plaats. Het seizoen daarop eindigde het als vierde.
Na het vertrek van Van den Brom naar [[FC Utrecht]] werd Slot aangesteld als hoofdtrainer van de [[Alkmaar]]ders. Onder zijn leiding zette het team de prestaties van voorgaande seizoenen door en groeiden onder andere [[Calvin Stengs]], [[Myron Boadu]], [[Teun Koopmeiners]] en [[Owen Wijndal]] uit tot internationals. De ploeg eindigde alsop tweedede gedeelde eerste plaats in de voortijdig afgebroken competitie, die niet werd afgemaakt in verband met de [[coronacrisis in Nederland]]. In de loop van zijn tweede seizoen als hoofdtrainer van AZ werd bekend dat Slot aan het einde van het seizoen, wanneer zijn contract af zou lopen, de overstap ging maken naar Feyenoord. Daags na dit nieuws werd hij door AZ op non-actief gesteld.<ref>[https://www.fcupdate.nl/voetbalnieuws/376504/breaking-az-stuurt-arne-slot-per-direct-weg/ BREAKING: 'AZ ontslaat Arne Slot vanwege Feyenoord-gerucht'] FC Update, 5 december 2020. [https://web.archive.org/web/20210514195113/https://www.fcupdate.nl/voetbalnieuws/376504/breaking-az-stuurt-arne-slot-per-direct-weg/ Gearchiveerd] op 14 mei 2021.</ref> Op 15 december 2020 werd zijn overstap naar de Rotterdammers officieel bekendgemaakt.<ref>[https://www.feyenoord.nl/nieuws/nieuwsoverzicht/arne-slot-volgend-seizoen-nieuwe-hoofdtrainer---151220 Arne Slot volgend seizoen nieuwe hoofdtrainer] Feyenoord (Persbericht), 15 december 2020. [https://web.archive.org/web/20210224170910/https://www.feyenoord.nl/nieuws/nieuwsoverzicht/arne-slot-volgend-seizoen-nieuwe-hoofdtrainer---151220 Gearchiveerd] op 24 februari 2021.</ref> Hier tekende hij een contract voor twee seizoenen, met een optie voor een extra jaar<ref>[https://nos.nl/artikel/2360751-feyenoord-contracteert-slot-als-nieuwe-hoofdtrainer-voor-volgend-seizoen Feyenoord contracteert Slot als nieuwe hoofdtrainer voor volgend seizoen] NOS, 15 december 2020. [https://web.archive.org/web/20210514195104/https://nos.nl/artikel/2360751-feyenoord-contracteert-slot-als-nieuwe-hoofdtrainer-voor-volgend-seizoen Gearchiveerd] op 14 mei 2021.</ref>, die later door de club is gelicht <ref>{{Citeer web|url=https://www.feyenoord.nl/nieuws/nieuwsoverzicht/feyenoord-verlengt-contract-hoofdtrainer-arne-slot---250222|titel=Arne Slot verlengd bij Feyenoord}}</ref>. Zijn assistent [[Marino Pusic]] werd later, toen bekend werd dat ook hij de overstap zou maken, eveneens op non-actief gezet door AZ.<ref>[https://www.ad.nl/nederlands-voetbal/na-slot-zet-az-ook-assistent-pusic-op-non-actief~afb79ed0/ Na Slot zet AZ ook assistent Pusic op non-actief] Algemeen Dagblad, 1 februari 2021. [https://web.archive.org/web/20210214004455/https://www.ad.nl/nederlands-voetbal/na-slot-zet-az-ook-assistent-pusic-op-non-actief~afb79ed0/ Gearchiveerd] op 14 februari 2021.</ref>
